不久，“花園山聚會”被清政府察覺，其骨幹分子分別遣離。李廉方再次被逐出省。他應同學胡元倓、黃興之邀，赴長沙任教於明德學堂，並主持經正學堂（經正學堂，與明德學堂是兩塊牌子，一班人馬。）教務。在此期間，他與同事劉佐楫、張繼、王正廷、蘇曼殊、張繼煦、陸鴻逵等人積極參加湖南地區的革命活動。時值黃興、陳天華、宋教仁等組織“華興會”，李廉方雖未加入其會，但對革命運動深表同情並予支持，實際上已投入革命活動。1906年春，張之洞在武昌創辦兩湖總師範學堂，李廉方應邀任該學堂曆史教習。他與張繼煦、周龍驤等在學堂內雖不公開地表露排滿思想，但在講課中有意傳授一些新思想，學生也都能理解。雖然當時清政府嚴密控製甚至於迫害有“邪說”和新思想的人，但不能阻止新思潮在學生中的傳播和影響。李廉方這次返鄂仍住在武昌花園山原址，並在此聯合學界發起“湖北教育會”。1907年初，“日知會”革命誌士朱子龍、梁鍾漢、胡瑛、李亞東、季雨霖、張難先、吳貢三、殷子衡和劉靜庵等9人被捕入獄，情勢嚴峻。其中胡瑛是李廉方在湖南教書時的學生，李亞東則在他辦的學校兼課。因此，李廉方一麵與金華祝聯名向官廳呈請釋放，一麵托彭養光攜函入都，向吳祿貞、劉伯剛、程家檉等官員求助，還請清肅王說情。因為李廉方曾在肅王府教讀一年，而且與吳、劉、程三人均受知於肅王。他又托管帶曹進屢向協統黎元洪、標統曾廣大力陳，保釋季雨霖。後來，在各方麵竭力搭救下，被捕誌士均幸免於難。
至辛亥首義時，李廉方曆任湖北師範戊堂堂長、方言學堂監學、藝師養習所總理、省視學等職。他利用其公開地位，暗中從事革命活動，為同誌提供許多方便和幫助。武昌首義成功，在辛亥革命史中建立了“能爭漢上為先著，此複神州第一功”的殊勳。首義後，湖北軍政府（湖北軍政府，即鄂軍都督府。）宣布廢除大清帝國專製帝製、建立“中華民國”，號召全國人民推翻封建政府的各級政權。李廉方因長期從事反清革命活動，辛亥革命身先士卒有功，被推為該府首席秘書。之後又與季雨霖同赴安、襄，在仙桃鎮成立安、襄、鄖、荊招討使行署，季雨霖為招討使，李廉方為軍事顧問官。李廉方曉暢軍事，走筆如飛，重要電稿多出其手。他們率領革命軍所向披靡，乘勝前進，收複鄂西北大片土地。襄陽光複後，李廉方初任襄陽府知事，後議決三路北伐，向河南南陽出兵，他留守改任襄陽衛戍司令兼署襄陽道。1912年7月，李廉方代表湖北地區出席“征集全國教育家於北京”的全國臨時教育會議。會上，他力主將武昌首義日定為國慶日。此事曾經過一番激烈辯論。會上政府原提案擬定了三個日期供選擇：清廷下詔遜位日、袁世凱就大總統職日和南北議和協定日。李廉方當即提出抗議，另提武昌首義日，並申說提案三個日期之非與武昌首義日當為唯一國慶日之理由。初，與會者不盡讚同，亦有反對李說，尤以浙江人邵章爭辯次數最多，各不相上下。後經李廉方曆述法、美兩國國慶皆從首義日等重大史實，全場態度為之一變，湖南、安徽、江蘇代表尤為讚成。在表決時，與會者四分之三舉手通過。推李廉方、黃炎培、賈豐臻三人修正提案，眾皆無異議。其後政府交付國會提案，即依據臨時教育會議的修正文，定10月10日為“中華民國”國慶日。
此後，李廉方曆任中華書局編輯、國家教育部編纂員，在中華書局出版修身、教授法、教育史等大量教科用書。李廉方對小學教育和國語教學深有研究，在中華書局出版一係列國語文學讀本和說明書，大力提倡實用主義教育並主張國文宜改國語。因反對帝製，李廉方憤然離京，不辭而去，以示反袁。袁氏死後，他才再次出任內務部秘書長，1916年起，先後任教育部視學主任、國語統一籌備委員等。北伐之後，李廉方曆任北平政治分會代秘書長、河南中山大學文科主任、河南大學文學院長、開封教育實驗區委員長等職。他不僅是一位傑出的革命者，還是一位博學、開拓、求實、成就卓著的傑出教育家。在“開封教育實驗區”推行的教育改革實踐是他學術生涯中最輝煌的一段經曆。
1928年9月，河南省教育廳設立“小學教育實驗指導部”，聘河南大學教育係主任李廉方兼任該部主任，在3所省立小學進行教育改革實驗。1933年春，他主持開封實驗區工作，創辦杏花園和大花園兩所實驗學校。經過縝密地規劃，不斷地實踐和總結，1942年10月，他倡導的“二年半製”教育教學實驗圓滿完成。這是他創立的一種全新的教學方法和教學模式。這種教學法的核心是要“徹底打破分科教學體係，改進各科教科書，對初入學的兒童實行單元活動教學”。這種單元活動的內容是從環境的逐步擴大與季節時令的不斷變易這兩個維度組織起來的。教學的進程是先由教師帶領全體兒童投入學習活動，在活動中，教師引導學生對實際事物進行認真的觀察，同時通過有針對性的講解與談話，把學習內容的載體過渡到圖片、字片、詞片等表現形式上來，然後根據漢語言文字的特點，結合兒童喜愛活動的天性，組織各種形式的遊戲競賽活動進行練習，甚至聯係學生的家庭教育、社會生活以及鄉風民俗活動。總之，在每一單元活動中，都讓所有的學生在愉快的氣氛中參與學習實踐，通過親身的體驗而有所收益，使教學活動切實而有效。大約以這種單元活動為主要學習模式的一年或一年半之後，逐步過渡到以大量的自由閱讀為主、以更深入的單元活動和特殊練習為輔的教學階段。這種方法，用一般小學學齡兒童兩年半的授課時數，可以修完部定四年的課程，所以也通稱“二年半製”。以現代心理學、教育學的科學理論為依據而設計的這種新穎、獨特的教學方法適合小學兒童的年齡特點，符合客觀認知規律，行之甚有實效。河南省教育行政會議議決，命名該法為“廉方教學法”，以表彰他的特殊貢獻，同時要求全省各縣設立實驗班，大力推廣。“廉方教學法”是新中國建國前“國人自創教學法”的重要代表。它自成體係，在“新教育中國化”的輿論與呼聲中進行，有一定的理論基礎為指導，它麵向中國落後的農村教學條件簡陋的現實，教學形式靈活多樣生動活潑，且與學生生活實際、年齡特點緊密結合，效果顯而易見。這些在今天來看，也具有一定的生命力和現實意義。李廉方也是國語運動的先驅和國語教學的倡導者，曾擔任第一、二屆國語統一籌備會委員，在語言文字的改革及其教育方麵亦作出重要貢獻。抗戰勝利後，李廉方曆任教育部實驗教育教材主任、教材編譯主任、教科用書編輯委員、特約編輯、國民參政員、湖北通誌館總纂兼副館長等職。
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